上海自主研发金属催化剂科研进展

金属催化剂反应诱导双金属反向迁移的现象是由Rh和Pd在各自金属和氧化状态下表面能的差异造成的：表面能更小的金属/金属氧化物倾向向外迁移形成壳层.而表面能更大的金属/金属氧化物则向内迁移回到体相。此外.作者还发现对于Pd0.5Pt0.5纳米颗粒.其壳层组成并不会对反应气氛的改变做出明显回应.这是由于内核的Pt相比Pd更容易氧化且生成的PtOy物种具有更高的表面能造成的。催化剂的结构敏感性做出了合理的解释：低聚的Aun团簇在反应中对反应物（苯硫酚和O2）的吸附和活化以及产物的脱附都是有利的.因此表现出较为佳的催化活性；相反.单原子Au1因于被被载体表面官能团或硫醇（PhS-）配位后无法有效活化O2.大于1nm的AuNPs因对硫醇过强的吸附（形成了稳定的RS-Au-SR）而被毒化.故均表现出较低的活性。几乎所有的贵金属都可用作催化剂。上海自主研发金属催化剂科研进展

金属催化剂金属的价键模型提供了d%的概念。d%与金属催化活性的关系.实验研究得出.各种不同金属催化同位素（H2和D2）交换反应的速率常数.与对应的d%有较好的线性关系。但尽管如此.d%主要是一个经验参量。d%不单以电子因素关系金属催化剂的活性.而且还可以控制原子间距或格子空间的几何因素去关联。因为金属晶格的单键原子半径与d%有直接的关系.电子因素不单影响到原子间距.还会影响到其他性质。一般d%可用于解释多晶催化剂的活性大小.而不能说明不同晶面上的活性差别。浙江科研用金属催化剂小试制备负载型金属催化剂的关键之一是控制热处理及还原条件。

贵金属催化剂的活性是衡量催化剂效能大小的标准。工业上通常以单位体积(或重量)催化剂在一定条件下.单位时间内所得到的产品数量来表示。由于贵金属催化剂的协同作用.催化剂中丰富的金属粒径和形貌、不同金属不同比例的合金催化剂以及各种各样的催化剂载体的设计和研究工作使得贵金属该类催化剂应用越来越较多。Pd、Pt、Ir等金属的催化作用有一个较为小的粒子簇尺寸.当小于这个尺寸.就会展现出离子的性质.大于这个尺寸才会展现原子的性质。这个较为小尺寸可以通过金属的晶体结构看出来。一般来说.金属粒子的粒径小.它的催化活性较高。我们可以通过控制制备方法、制备条件来控制粒径的大小。

在负载型和非负载型多金属催化剂中.若金属组分之间形成合金.称为合金催化剂。研究和应用较多的是二元合金催化剂.如铜-镍、铜-钯、钯-银、钯-金、铂-金、铂-铜、铂-铑等。可以通过调整合金的组成来调节催化剂的活性。某些合金催化剂的表面和体相内的组成有着明显的差异.如在镍催化剂中加入少量铜后.由于铜在表面富集.使镍催化剂原有表面构造发生变化.从而使乙烷加氢裂解活性迅速降低。合金催化剂在加氢、脱氢、氧化等方面均有应用。通常以骨架金属催化剂金属、金属丝网及金属蒸发膜等形式。

高温时的热作用使金属催化剂中活性组分的晶粒增大.从而导致比表面积减少.或者引起催化剂变质；反应原料中的尘埃或反应过程中生成的碳沉积物覆盖了催化剂表面；催化剂中的有效成分在反应过程中流失；强烈的热冲击或压力起伏使催化剂颗粒破碎；反应物流体的冲刷使催化剂粉化吹失等。催化剂的寿命不单决定于制造厂家所提出的正常操作条件范围内保证使用期.也和用户实际的作业条件和使用方法有关。在化工生产中.不单要考虑催化剂的费用.而且要考虑因更换催化剂停工所带来的损失.对于上述影响寿命的因素甚为繁感的催化剂.还要考虑其使用方法.为此常常需要增加工业装备的投资.保证免遭意外事故。有些催化剂中毒后可以再生.但多次再生后.出现了不可恢复的变化.致使催化过程的效率低于规定的指标.寿命遂即终止。除贵金属外，还原态的金属催化剂均极为活泼，易于被氧化。崇明区实验用金属催化剂机理

贵金属催化剂一种能改变化学反应速度而本身又不参与反应较终产物的贵金属材料。上海自主研发金属催化剂科研进展

金属催化剂通常是以金属晶体的形式存在.而且具有多种晶体结构.由此也为化学吸附提供多种吸附中心.同时由于这些中心相互靠近.有利于被吸附物种相互作用而进行反应.这也是金属催化剂的优点.但同时也是它的缺陷.由于吸附中心的多样性.也就造成竞争反应的同时发生.降低了金属催化剂的选择性。另外金属催化剂的另一重要特性是对双原子分子.容易进行解离吸附.从而进行各类反应。反应中金属催化剂的作用也是先吸附一种或多种反应物分子.从而使后者在金属表面上发生化学反应。一般来说.处于中等吸附强度的化学吸附态的分子会有较为大的催化活性.因为太弱的吸附使反应分子改变很小.不宜参与反应.而太强的吸附又会生成稳定的中间化合物将催化剂表面覆盖而不利于反应.过渡金属作为催化剂.其规律性是比较明显的.一般说.过渡金属的性能按周期表中从左到右的顺序递减.这主要是因为过渡金属D轨道填充程度依次增加。上海自主研发金属催化剂科研进展

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